关键词：丙烯酰胺、丙烯酸乙酯、聚丙烯酸
Fracture, fatigue, and friction of polymers in which entanglements greatly outnumber cross-links
Science，Vol 374, Issue 6564，pp. 212-216
DOI: 10.1126/science.abg6320
一、研究背景
水凝胶与弹性体是由高分子网络构筑而成的一类软物质材料，在组织工程、柔性电子器件、仿生润滑等领域展现出广阔的应用前景。传统水凝胶大多依赖高密度化学交联点构建网络骨架，其力学性能与交联密度高度相关。交联网络虽可实现高分子链的固定，但交联点易成为应力集中位点，最终导致材料韧性不足、疲劳寿命较短，且在水合状态下存在摩擦损耗高、耐磨性差等缺陷。
高分子链缠结作为一种典型的物理拓扑约束，长期以来仅被视作力学性能的辅助贡献因素，其在网络中主导力学承载、能量耗散的潜力被广泛低估。当前学术界对缠结调控材料形变行为已形成一定初步认知，但针对缠结结构如何影响材料断裂扩展、循环疲劳失效以及界面摩擦磨损过程，相关作用机制仍缺乏系统阐释。针对这一研究缺口，本文构建了拓扑缠结数量远高于化学交联点的高分子网络，系统探究拓扑缠结在材料力学与摩擦学性能中的核心作用。
二、材料设计与作用机理
本研究设计构筑了高缠结、低交联的高分子网络：大量分子链相互缠绕形成连续拓扑缠结网络，仅引入少量化学交联点。
1、张力传递效应：在外力拉伸过程中，密集分布的缠结节点可沿高分子链传递拉力，将应力分摊至多条相邻高分子链，避免应力在单一节点发生集中；
2、链锁止效应：稀疏分布的化学交联点不承担主要的载荷传递功能，其核心作用为锚定高分子链末端，阻止受力过程中高分子链发生滑脱解缠结，维持网络结构的完整性。
常规水凝胶依赖大量化学交联点承载载荷，受力过程中交联点断裂会诱发裂纹快速扩展；而高缠结网络依靠大量拓扑缠结分散应力，可显著提升材料抵御外力与循环载荷的能力。
三、核心性能
1、本体聚合物：具备高断裂韧性、高拉伸强度与优异的抗疲劳性能，在反复循环载荷作用下裂纹不易萌生与扩展；
2、溶胀平衡后的水凝胶：力学滞后效应低，加载-卸载过程能量损耗小；界面摩擦系数低，同时兼具突出的耐磨特性，经反复摩擦后不易发生材料磨损剥落。
四、总结
本研究证明，高分子链缠结可作为高分子网络的主要承载单元，稀疏化学交联仅作为高分子链的锚定位点。该设计策略打破了传统交联型水凝胶“强度-韧性-耐磨性”的性能权衡矛盾，为开发高强韧、耐疲劳、低摩擦耐磨的水凝胶材料提供了全新思路，在人工软骨、柔性驱动器、可穿戴器件等领域具备应用潜力。
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