关键词：六亚甲基二异氰酸酯（HMDI）、聚四氢呋喃醚二醇（PTMEG）、二硫代二丙酰胺扩链剂（DESH）、木质素多元醇（LPs）

Lignin-dynamic networks break the strength–toughness trade-off in thermoplastic elastomers

Nat. Commun. 15 September 2026，9594 (2026)

https://www.nature.com/articles/s41467-026-77396-1

一、设计思路

本研究以木质素多元醇（Lignin polyols, LPs）作为生物基动态扩链剂，通过预聚体法制备木质素改性热塑性聚氨酯弹性体Lig-TPUE。在该体系中，木质素作为交联节点，一方面可提高软硬段微相分离程度，进而提升材料的模量与力学强度；另一方面可构建动态氢键网络，在外力拉伸过程中通过牺牲键断裂耗散应变能，实现材料强度与韧性的协同提升。本研究系统表征了材料的化学结构、力学性能与动态网络作用机制，并探究了其基碳纤维复合材料的抗撕裂与抗穿刺性能，验证了该生物基动态网络策略在制备高性能可回收弹性体中的应用潜力。

二、实验部分

1、Lig-TPUE的制备

首先将HMDI与PTMEG进行预聚反应，制备端异氰酸酯基（-NCO）聚氨酯预聚体；随后依次加入DESH与木质素多元醇LPs发生扩链交联反应，通过一步聚合法得到木质素改性热塑性聚氨酯弹性体Lig-TPUE。对照组Control-TPUE采用传统小分子扩链剂制备，体系中不添加木质素多元醇。

2、表征方法

采用¹H核磁共振波谱（¹H NMR）表征材料分子结构，验证木质素是否成功接枝到聚氨酯链段；通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析氢键结构演化规律；利用万能电子拉伸试验机测试材料应力-应变曲线，评价其拉伸强度与断裂韧性；通过分子动力学模拟解析木质素引入后氢键网络的空间分布特征；制备碳纤维复合试样测试材料的抗撕裂与抗穿刺性能；通过循环加工实验验证材料的闭环回收特性。

三、实验结果

1、化学结构表征

¹H NMR谱图结果显示（图b），Lig-TPUE样品中出现了木质素特征甲氧基（-OCH₃）与酚羟基特征信号，证明木质素多元醇成功参与聚合反应并接入聚氨酯分子骨架。红外光谱（图c、d）的分峰拟合结果表明，引入木质素后，聚氨酯的氢键结构发生显著变化，体系中形成了多组分动态氢键体系：木质素芳香结构可提供大量羟基，构建分级氢键，改变了原有静态二元氢键的分布状态。

2、力学性能与强韧化机制

拉伸测试结果表明，木质素摩尔掺量为10%的最优配方Lig-TPUE，其拉伸强度可达127.7 MPa，断裂韧性为1.43 GJ・m⁻³，性能显著优于对照组TPUE。分子动力学模拟结果证实，木质素作为多功能交联节点，可同时提供共价交联位点与非共价相互作用（氢键、π-π堆叠）。在拉伸载荷作用下，动态氢键作为牺牲键优先发生断裂以耗散能量；当载荷移除后，网络可发生重新组装，实现高弹性回复。该动态网络结构将能量耗散拓展至多尺度，打破了传统弹性体存在的强度-韧性trade-off制衡关系。

3、加工性、回收性与复合材料应用

Lig-TPUE仍保留热塑性特征，可进行熔融加工，且具备闭环回收性能。将Lig-TPUE与碳纤维复合制备碳纤维/TPUE复合材料后，材料展现出优异的抗撕裂性能与抗穿刺能力，可应用于摩托车防护装备、柔性抗冲击构件等工程领域。

四、结论

本研究以木质素多元醇作为生物基多功能扩链节点，在热塑性聚氨酯弹性体中构建三维动态超分子网络，成功解决了弹性体强度-韧性制衡的难题。在最优配方下，材料实现了超高强度与断裂韧性的协同提升。木质素的引入可重构氢键网络，依靠动态牺牲键断裂与网络重排实现多尺度能量耗散。该材料可熔融加工、支持闭环回收，其碳纤维复合材料展现出优异的抗穿刺与抗撕裂性能。本研究证明了天然生物芳香骨架可用于解耦高分子弹性体的力学制衡关系，为设计高性能可持续弹性复合材料提供了通用思路。

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